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作为第一单位,联合国内外多家科研机构,在铅卤钙钛矿半导体材料的制备体系和机理研究中取得突破性进展。研究成果以“A solvent-in-salt method for optoelectronic perovskite synthesis”为题,发表于国际顶级期刊《Nature Synthesis》(《自然·合成》)。
铅卤钙钛矿作为一种直接带隙半导体,因其卓越的光电转换效率和载流子传输特性,在下一代光伏技术、辐射探测等领域中展现出巨大的应用前景。其核心竞争力源于其液相可加工性。然而,自20世纪80年代以来,该类半导体的液相加工体系长期局限于“有机溶剂”与“氢卤酸水溶液”两种。这些传统体系高度依赖溶剂分子与溶质间的配位化学作用。这种强化学相互作用虽然实现了原料溶解,但也导致前驱体溶液中存在大量复杂且不稳定的多级胶体簇(Colloidal Clusters)。这些胶体的存在严重干扰了晶体外延生长过程中的原子堆垛,造成晶体内部缺陷密度增加,限制了载流子传输性能的进一步提升。
鉴于此,该研究提出了基于“高盐电解液”的第三类液相制备体系,并揭示出其独特的物理机制。
该新型体系由大量的卤化盐和少量的水或醇混合液化而成,又可被称为“盐包溶剂”。研究表明,该体系中的部分成分——水或醇——对钙钛矿的溶解度极低,但随着体系中卤化盐浓度的增加,钙钛矿的溶解度随之呈指数上升。这一“越浓越溶”的反常现象直指其与传统化学配位截然不同的溶解机理。根据离子强度计算得到的体系德拜长度(Debye length)和溶解于其中的铅离子平均间距之间表现出了有趣而稳定的线性关系,证明该体系中高浓度离子环境产生的静电屏蔽效应(Electrostatic Shielding Effect)是实现钙钛矿溶解的物理新机制。
在这种物理溶解机制下:
·离子状态优化:铅离子(Pb2+)能以高度分散的离子化基元状态分布,彻底消除了有机溶剂中常见的“大尺寸胶体团簇”。
·原子级精准生长:前驱体从“胶体堆积”转变为“离子级连续生长”,实现了钙钛矿晶格在原子尺度上的精准堆垛。
·输运性能突破:实验测试表明,基于该体系生长的单晶展现出优异的半导体输运特性,其电子与空穴迁移率均突破300cm2/(V*s),且迁移率与寿命乘积(μτ)超过0.02cm2/V。这一结果不仅媲美主流商业化无机半导体,更实现了物理上极为理想的双极性(平衡)载流子传输,可以为半导体器件结构设计带来新突破。
这一全新生长体系的建立,为开发高灵敏度、高能量分辨率的钙钛矿单晶辐射探测器奠定了物质基础。此外,高盐电解液具备极高的热力学稳定性与环境友好性,极大地简化了半导体原料的提纯与循环回收工艺,为钙钛矿半导体技术的绿色工业化制备提供了全新的物理方案。
本论文共同第一作者为性爱影片
博士生田红星、李一平以及中国石油大学殷琪。通讯作者为性爱影片
邓业浩、中国石油大学钟杰、香港城市大学曾晓成教授以及北卡罗莱纳大学教堂山分校黄劲松教授。该研究得到了国家自然科学基金、性爱影片
科研启动经费、性爱影片
实验室与设备管理处开放基金及“小米青年学者”项目等资助。
相关论文信息://doi.org/10.1038/s44160-026-01020-9

图:基于该新技术制备的铅卤钙钛矿单晶的结构和电学表征,及其与商业化半导体的比较。